KERI 하윤철 박사팀, 산·학·연 협력 통해 기존 보유 ‘공침법’ 업그레이드

용해·공침 현상 메커니즘 규명으로 공정 최적화 실현...국제 학술지 논문 게재

[일요신문] 한국전기연구원(KERI) 차세대전지연구센터 하윤철 박사팀이 전고체전지용 황화물계 고체전해질을 더 빠르고, 품질 좋게 만드는 ‘업그레이드형 공침법’을 개발했다. 전고체전지는 양극과 음극 사이에서 이온을 전달하는 ‘전해질’을 액체가 아닌, 화재나 폭발의 위험성이 극히 낮은 고체로 대체한 것이다.

KERI 하윤철 박사(왼쪽)와 KAIST 변혜령 교수. 사진=한국전기연구원 제공

고체전해질은 제조가 어렵고, 비싸기로 유명한데, 하윤철 박사팀은 지난 2021년 고가의 황화리튬(Li2S) 없이 원료들을 한꺼번에 용기에 넣어(One-pot) 용액 공정으로 고체전해질을 대량으로 제조하는 ‘공침법’을 제안해 큰 주목을 받은 바 있다. 기존 방식 대비 원료비를 대폭 절감하고, 고에너지 밀링(milling)이나 증발(evaporation) 공정이 필요 없는 획기적인 기술로 국내 전기·전자재료 전문 기업인 ㈜대주전자재료에 기술이 이전됐었다.

이후에도 KERI는 한국과학기술원(KAIST), ㈜대주전자재료 등과 후속 연구를 진행했고, 용해·공침 현상의 상세 메커니즘 규명을 통해 고체전해질 생산 시간 단축과 품질을 획기적으로 개선할 수 있는 최적화된 업그레이드형 공침법을 개발하는 데 성공했다.

공침법은 원료를 고르게 용액 속에 녹여내고, 이를 침전시킨 후 필터로 걸러내는 과정이 핵심이다. 하윤철 박사팀은 먼저 리튬과 황, 촉매를 적정 비율로 혼합해 리튬의 순차적인 용해 정도에 따라 리튬폴리설파이드와 황화리튬이 연속적으로 형성되는 과정을 분석했다. 이를 3원소(Li3PS4 등) 및 4원소(Li6PS5Cl 등) 고체전해질의 합성 공정에 적용해 다양한 원료들이 빠르고 균질하게 용해·공침되는 기술을 개발했다.

KERI 하윤철 박사팀이 리튬과 황, 촉매, 오황화인 및 염화리튬 원료를 적정 비율로 혼합해 리튬의 순차적인 용해 정도에 따라 중간산물들이 연속적으로 형성되고 공침되는 과정을 분석했다. 사진=한국전기연구원 제공

KERI 공침법에 대한 정밀한 메커니즘 분석은 국내 최고의 대학 연구진이 맡았다. KAIST 변혜령 교수팀은 리튬의 용해 정도에 따라 발생하는 각 중간산물의 화학적 분석을 주도하면서, 같은 대학 백무현 교수팀과 포항공과대학교(POSTECH) 서종철 교수팀의 양자 계산 및 음이온 질량 분석의 도움을 받아 정확한 분자 구조를 밝혀냈다.

이를 기반으로 ㈜대주전자재료는 실제 고체전해질 양산에 적용될 연속 공정에 관련 기술을 접목했다. 이렇게 산·학·연의 꾸준한 협력으로 고체전해질 생산 시간을 14시간에서 4시간으로 대폭 줄일 수 있는 업그레이드형 공침법이 탄생한 것이다.

최적으로 합성된 고체전해질은 품질도 향상됐다. 기존 제조법들은 양산화(스케일업, Scale-up) 과정에서 낮은 이온전도도를 보여 고질적인 문제가 됐었다. 하지만 이번 업그레이드형 공침법을 양산화 과정에 적용하면 고체전해질의 이온전도도는 5.7 mS/cm를 기록해 액체전해질(~4 mS/cm) 수준을 넘어선다.

KERI 하윤철 박사팀 개발 업그레이드형 공침법을 통해 탄생한 전고체전지용 고체전해질 분말. 사진=한국전기연구원 제공

해당 고체전해질을 스마트폰 전지의 1/5 수준에 해당하는 700mAh 용량의 전고체전지 파우치셀에 적용해 상용 리튬이온전지(270Wh/kg)보다 높은 에너지 밀도인 352Wh/kg를 달성했다. 전고체전지를 1,000회 충·방전한 실험 결과도 80% 이상의 용량을 유지해 안정적인 수명도 확인했다.

관련 연구결과는 높은 평가를 받아 에너지 분야 국제 저명 학술지인 ‘에너지 스토리지 머티리얼스(Energy Storage Materials)’에 논문(Lithiation-driven cascade dissolution coprecipitation of sulfide superionic conductors)이 게재됐다. 학술지의 영향력을 평가하는 ‘JCR Impact Factor’는 18.9로, 해당 분야 상위 4.2%에 속한다. 연구진은 이번 기술이 고체전해질 합성뿐만 아니라 다양한 기능성 코팅막 제조에도 적용될 수 있음을 확인했고, 최근 특허 출원까지도 마쳤다.

KERI 하윤철 박사는 “기존 성과는 고체전해질 제조 방식에 공침 기술을 세계 최초로 도입했다는 데에 의의가 있다면, 업그레이드형은 공침법의 원리를 상세하게 분석해 최적화를 실현하고, 더 좋은 결과물도 만들어낸 성과”라며 “전고체전지를 저렴한 비용으로 대량생산하는 시대를 활짝 여는 마중물이 될 것으로 본다”고 밝혔다.

정동욱 부산/경남 기자 [e-mail]